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2023 , Vol. 42 >Issue 9: 1825 - 1840

DOI: https://doi.org/10.18306/dlkxjz.2023.09.013

研究论文

哈尔滨黄土粒度端元对比分析及其气候意义

  • 宋莹 , 1 ,
  • 迟云平 , 1, 2, * ,
  • 谢远云 1, 2 ,
  • 康春国 3 ,
  • 魏振宇 1 ,
  • 吴鹏 1 ,
  • 孙磊 1 ,
  • 刘若男 1
展开
  • 1.哈尔滨师范大学地理科学学院，哈尔滨 150025
  • 2.哈尔滨师范大学寒区地理环境监测与空间信息服务黑龙江省重点实验室，哈尔滨 150025
  • 3.哈尔滨学院地理系，哈尔滨 150086
*迟云平(1982— )，男，博士，讲师，研究方向为第四纪地质与古环境变化。E-mail:

宋莹(1998— )，女，硕士生，主要从事第四纪环境研究。E-mail:

收稿日期: 2023-01-01

  修回日期: 2023-05-23

  网络出版日期: 2023-09-27

基金资助

国家自然科学基金项目(42171006)

国家自然科学基金项目(41601200)

黑龙江省自然科学基金项目(ZD2023D003)

哈尔滨师范大学博士启动基金项目(XKB201418)

收起

Comparative analysis of grain size end member of Harbin loess and climatic significance

  • SONG Ying , 1 ,
  • CHI Yunping , 1, 2, * ,
  • XIE Yuanyun 1, 2 ,
  • KANG Chunguo 3 ,
  • WEI Zhenyu 1 ,
  • WU Peng 1 ,
  • SUN Lei 1 ,
  • LIU Ruonan 1
Expand
  • 1. College of Geographic Science, Harbin Normal University, Harbin 150025, China
  • 2. Heilongjiang Province Key Laboratory of Geographical Environment Monitoring and Spatial Information Service in Cold Regions, Harbin Normal University, Harbin 150025, China
  • 3. Geography Department, Harbin Institute, Harbin 150086, China

Received date: 2023-01-01

  Revised date: 2023-05-23

  Online published: 2023-09-27

Supported by

National Natural Science Foundation of China(42171006)

National Natural Science Foundation of China(41601200)

Natural Science Foundation of Heilongjiang Province(ZD2023D003)

Doctoral Foundation of Harbin Normal University(XKB201418)

Fold

摘要

哈尔滨黄土作为东亚风尘沉积系统的重要组成部分，对中国东北地区气候变化研究具有重要意义。粒度端元分析被广泛用于黄土沉积物的研究中，能够有效反演粉尘传输机制与古气候变化。已有的研究中，对哈尔滨地区不同粒级组分所指示的搬运动力及环境意义研究较少。论文在综合对比Analysize、BasEMMA与BEMMA三种端元分析方法的基础上，结合粒级—标准偏差法，评估不同粒度端元分析方法在哈尔滨黄土—古土壤中的适用性，明确其环境意义。结果表明：Analysize方法在哈尔滨黄土—古土壤粒度端元提取中具有较好的适用性，而BasEMMA与BEMMA方法效果相对较差。哈尔滨黄土提取出3个有效粒级组分，即EM1 (7.81 μm)为大气背景粉尘；EM2 (27.2 μm)为较远源粉尘的贡献，代表夏季风信号；EM3 (54.41 μm)为近源输入，指示冬季风强度。综合深海氧同位素、北太平洋风尘质量累计率、与65°N太阳辐射量，发现哈尔滨地区250 ka之前，冬季风占主导，且表现出明显的冰期—间冰期旋回特征，高纬强迫下冰量驱动是导致该时期气候变化的主要因素；250 ka之后，该区气候呈现逐渐变暖湿的宏观趋势，且黄土粒度端元没有表现出明显的冰期—间冰期旋回特征，北半球高纬夏季接受太阳辐射增强，使东亚冬季风减弱，西北方向物源区粉尘贡献减少以及松嫩沙地范围收缩，是导致这一现象的主要原因。

关键词： 哈尔滨黄土; 粒度; 端元分析; 粒级标准偏差; 气候演化

本文引用格式

宋莹 , 迟云平 , 谢远云 , 康春国 , 魏振宇 , 吴鹏 , 孙磊 , 刘若男 . 哈尔滨黄土粒度端元对比分析及其气候意义[J]. 地理科学进展, 2023 , 42(9) : 1825 -1840 . DOI: 10.18306/dlkxjz.2023.09.013

Abstract

As an important part of the East Asian aeolian sediment system, Harbin loess is of great significance for the study of climate change in Northeast China. Grain size end-member analysis is widely used in the study of loess sediments, which can effectively retrieve the mechanism of dust transport and paleoclimate change. In the existing studies, few have examined the transport power and environmental significance indicated by different size fractions in the loess deposit of Harbin. Based on a comprehensive comparison of Analysize, BasEMMA, and BEMMA end-member analysis methods, and combined with the particle size-standard deviation method, this study evaluated the applicability of different particle size end-member analysis methods in Harbin loess-paleosol, and clarified its environmental significance. The results show that the Analysize method has a good applicability in the end-member extraction of grain size of loess-paleosol in Harbin, while the performance of BasEMMA and BEMMA methods are relatively poor. Three effective grain size components were extracted from Harbin loess: EM1 (7.81 μm), which is the atmospheric background dust; EM2 (27.2 μm), which is the contribution of distant dust, representing the summer monsoon signal; and EM3 (54.41 μm), which is the near source input, indicating the winter monsoon intensity. Based on the analysis of marine isotope stages, mass accumulation rate (MAR), and 65 °N solar radiation, this study found that before 250 ka in Harbin, the winter wind was dominant and showed obvious glacial-interglacial cycle characteristics. The driving force of ice volume in high latitudes was the main factor leading to climate change in this period; After 250 ka, the climate in this area showed an overall trend of gradual warming and increasing humidity, and the loess grain size end members did not show obvious glacial-interglacial cycle characteristics. The main cause of this phenomenon was the increased solar radiation in the high latitudes of the northern hemisphere in the summer, which weakened the East Asian winter monsoon, and led to the decrease of dust contribution in the northwest provenance region and the contraction of the Songnen sandy land.

Key words： Harbin loess; grain size; end-member analysis; grade-standard deviation; climate evolution

黄土是在干旱—半干旱气候环境条件下，由风力搬运堆积形成的陆相松散堆积物，记录了古环境条件及物源相关信息，是重建区域气候的重要载体，与极地冰芯和深海沉积共称为三大重要地质信息档案[1⇓-3]。粒度作为黄土的基础物理特征之一，受到源区环境、搬运动力、沉积环境等诸多因素影响，是识别沉积过程与古环境重建中的重要代用指标[4-5]。
传统粒度分析主要对平均粒径(Mz)、中值粒径(Md)、峰度(Kg)和偏度(Sk)等参数特征进行分析[6-7]，但只能近似地指示沉积环境的变化[8-9]。随着对古环境定量研究的深入，从多峰的粒度频率分布曲线中分离出单一的粒度组分特征(如众数、不同粒级的体积或质量百分含量)，以及从沉积物粒度中提取敏感的环境替代指标，进而探讨粒度指标的沉积学意义，成为古环境研究中的热点[10⇓-12]。目前，提取黄土粒度组分的方法主要有Weibull函数法[13-14]、粒级—标准偏差法[15⇓⇓-18]和端元模型法[19⇓⇓⇓⇓-24]。
Weibull函数法在分离单个风成沉积物粒度样品中使用，通过Weibull函数对粒度频率分布曲线进行拟合，但对单一样品进行拟合时必然会受到数据偶然性与随机性影响[25]；粒级—标准偏差法(STD)主要对所有粒度数据的各个粒度等级与其各自的标准偏差进行比较，标准偏差值越大，说明该粒级对气候环境的变化响应越敏感。使用粒级—标准偏差法提取环境敏感粒级组分，进行古气候重建研究，已在海洋、黄土沉积物等的研究中得到了较好应用[10⇓-12,26]。
然而，随着对古环境定量研究的深入，基于数学模型的端元分析方法逐渐应用于黄土沉积物粒度分析中，端元分析法可以有效地根据粒度曲线总体特征进行信息的提取与曲线拟合，能够更好地解析沉积物中所蕴含的物源及搬运动力的相对贡献等信息[27]。目前，基于不同数学方法所开发的端元模型在黄土研究中皆有应用[10,28⇓-30]，然而未对不同端元分析方法的适用性进行综合考虑，可能导致提取结果存在差异，并进一步影响对物源及气候意义的解释。
哈尔滨黄土位于中国东亚季风北部边缘，其粒度组成对气候变化响应敏感，目前对该区域黄土不同粒级组分的搬运动力与环境意义研究较为缺乏。本文选择哈尔滨荒山黄土—古土壤序列为研究对象，对比非负矩阵分解(Analysize)、基于遗传算法端元分析(BasEMMA)与分层贝叶斯端元模型分析(BEMMA)的结果，并结合粒级—标准偏差法，对哈尔滨黄土—古土壤粒度敏感组分进行提取划分，评估3种端元方法对哈尔滨黄土粒度数据分解的适用性，分析各粒度端元组分指示的沉积动力与古气候意义；并结合深海氧同位素(δ18O)、北太平洋风尘的质量累积率(MAR)与65°N夏季太阳辐射量探讨哈尔滨地区470 ka以来的气候环境变化。

1 研究区概况与地层年代划分

1.1 研究区概况

松嫩平原位于中国东北部，东侧毗邻长白山脉，西靠大兴安岭山脉，北部为小兴安岭山区，三面环山，呈现东北—西南展布，向西南开口的马蹄状地形。哈尔滨位于松嫩平原东北部，属于半湿润—半干旱温带大陆性季风气候，四季分明，年平均气温为4.2 ℃，冬季受到蒙古—西伯利亚高压的影响，盛行西北风；春夏季则受到蒙古低压影响，盛行西南风。
哈尔滨荒山剖面是中国东北地区典型的第四纪地质剖面，位于哈尔滨市以东约16 km的道外区团结镇(图1)，属于松花江二级堆积阶地，顶部海拔198 m[31]，出露厚度约54.8 m，由黄土—古土壤序列和下伏的河湖相沉积物组成。从荒山顶部钻取岩芯，钻孔深101.11 m，回收岩芯长度93.21 m，取芯率为92.2%。基于荒山岩芯沉积物的颜色、岩性及沉积结构特征等，将荒山岩芯划分为现代土壤层(0~0.98 m)，黄土—古土壤沉积(0.99~30.4 m)与河湖相沉积(30.5~101.11 m)。本文选择荒山岩芯30.4 m以上的黄土—古土壤沉积为研究对象，将岩芯按10 cm间距进行分割，共获得288个样品，用于粒度分析。
图1 哈尔滨荒山钻孔位置

注：本图基于自然资源部标准地图服务系统网站下载的审图号GS(2016)1609号的标准地图绘制，底图无修改。

Fig.1 Location of drill holes in Harbin Huangshan

1.2 地层年代划分

哈尔滨荒山黄土—古土壤沉积可进一步划分为5个黄土层(L1~L5)和5个古土壤层(S0~S4)，其地层划分和岩性描述如图2所示。我们通过光释光测年(OSL)与深海氧同位素阶段(MIS)的转折年龄，综合确定了岩芯的年代控制点，通过线性内插和线性外推方式建立了哈尔滨荒山黄土—古土壤地层的年龄框架，并结合电子自旋共振(ESR)测年进一步校验年代框架建立的准确性，本岩芯黄土—古土壤详细的年代学研究结果见前期文献[32⇓-34]。哈尔滨荒山黄土—古土壤年代学研究结果表明，除L1顶部部分黄土缺失、存在沉积间断外，其余地层沉积连续完整，其年龄结果与黄土高原年龄框架基本一致，哈尔滨荒山黄土—古土壤具体的地层年龄如图3所示。
图2 哈尔滨荒山钻孔岩芯岩性

Fig.2 Rock core lithology of Harbin Huangshan

图3 哈尔滨黄土—古土壤年代框架图

注：a为哈尔滨黄土深度—磁化率，d为哈尔滨黄土年代—磁化率[34]；b为北大西洋深海氧同位素LR04δ18O[56]，c为赤峰黄土磁化率[47]。

Fig.3 Chronological framework of Harbin loess-paleosol

2 实验方法

2.1 粒度测量

首先称取0.2 g样品，分别加入10 mL浓度为30%的H2O2与浓度为10%的HCL，去除样品中有机质与碳酸盐，待反应完全后，加满蒸馏水，经过6 h沉淀后，用吸管吸掉上面水分，重复此过程，直至溶液呈中性。加入10 mL浓度0.05 mol/L的(NaPO3)6作为分散剂，使用超声震荡30 min以达到充分分散的效果，利用Mastersizer 2000激光粒度仪进行测试，测量范围在0.02~2000 μm之间，并保证多次测量误差范围在0.2%以内。粒度测试在中国科学院地球环境研究所进行。

2.2 粒级—标准偏差法

为更好地对古气候环境变化进行研究，可运用粒级—标准偏差法对气候环境变化敏感的粒度组分进行提取分析[10]。粒级—标准偏差可反映数据离散趋势，主要通过计算每一粒级所对应含量的标准偏差值，来获取粒度敏感组分[15]，标准偏差值越大，说明观测值的离散程度越大，对气候环境变化的响应越敏感。标准偏差计算公式：
s = [ ∑ i = 1 n ( s i - s ¯ ) 2 ] / n
式中：s为标准偏差值，si为样本值， s ¯为样本均值，n为样本数量。这一方法已广泛应用于风成沉积物、湖泊沉积物等敏感组分提取以及重建古气候环境[10,16⇓-18]。

2.3 粒度端元分析

端元分析(EMMA)最初由Weltje[19]提出，并将其应用于粒度数据的分离，认为沉积物粒度数据可视为固定数量端元物理混合的结果。“端元”代表数据集中不同子群的固定组成成分[19,23]，这种关系可以用线性混合模型表示，其公式为：
X ( n × p ) = M ( n × q ) B ( q × p ) + E ( n × p )
式中：X(n×p)为样品粒度数据集，n行代表观测值，p列代表变量；M(n ×q)表示端元对每个观测值的比例贡献(端元丰度)；B(q ×p)表示包含q个端元的矩阵，每个端元由p个元素组成；E(n ×p)表示模型误差[35]。该模型为数值统计程序，旨在解决端元数量与端元组成问题。在此基础上，Analysize、BEMMA、BasEMMA等算法改进了端元数量的确定与解释技术，并将其运用于沉积物粒度分析中[28⇓-30]。

2.3.1 Analysize方法

Analysize方法通过单形最优估计、分层交替最小二乘和非负矩阵因子分解算法进行参数化端元计算[22]。首先通过分裂增强拉格朗日算法计算初始化端元分布(S)，其次结合粒度分布数据集和初始端元分布，使用完全约束最小二乘算法初始化端元丰度(C)，最后使用粒度分布数据集以及S和C的初始值对S和C进行预测[36]。Analysize端元分析通过MATLAB软件实现，本文选择参数化Weibull方法对哈尔滨黄土—古土壤进行粒度端元分解，当决定系数(R2)越大，角度偏差越小(θ<5)时，说明拟合效果越好。

2.3.2 BasEMMA方法

BasEMMA方法是基于遗传算法对粒度端元进行分析。遗传算法是一种通用搜索技术，其原理源自自然系统和生物种群中观察到的遗传和进化机制[37]。遗传搜索首先从一组随机生成的初始解开始，其次通过适应度函数来评估每个解，根据它们的适应值被复制或淘汰，最后应用遗传运算产生新一代的结果[24]。BasEMMA端元分析通过Microsoft Excel宏语言实现，依次假设端元数为2~5，通过粒级的R2判别粒度数据端元拟合程度，其数值越大代表拟合越好(R2大于0.6~0.7即可满足拟合需要)。

2.3.3 BEMMA方法

BEMMA方法引用可逆跳跃马尔可夫链蒙特卡洛(MCMC)方法，将端元分解问题置于贝叶斯范式中，通过MATLAB软件实现。此方法将未知模型参数作为随机变量，并将其作为先验信息结合到模型中，使用MCMC方法模拟单个模型参数的条件后验分布，分析形式采用吉布斯采样器(Gibbs)[30]。端元数量、端元光谱及其百分含量的确定具体为：给定模型参数的初始猜测，提出一个诞生—消亡过程，如果该提议被接受，则通过Gibbs对其条件后验分布进行更新，获得模型参数与超参数[23]，否则继续迭代。

3 结果分析

3.1 粒度组成

哈尔滨黄土—古土壤粒度分布范围在0~189 μm之间，粒度频率分布曲线呈现明显双峰态特征(图4)，主峰约为30~60 μm，次峰约为4~8 μm。本文将哈尔滨黄土划分为黏土、细粉砂、粗粉砂和砂粒(图5)，其中以粗粉砂(>16~63 μm)为主，含量范围为35.11%~62.91%(平均值为48.09%)；其次为细粉砂组分(4~16 μm)，含量范围在18.22%~42.50%(平均值为29.32%)；<4 μm黏土组分含量为10.24%~20.97%(平均值为14.97%)；>63 μm的砂粒含量范围为2.31%~21.38%(平均值为7.63%)。
图4 哈尔滨黄土—古土壤粒度频率分布曲线

Fig.4 Grain size frequency curves of Harbin loess-paleosol

图5 哈尔滨黄土—古土壤各粒级组分随深度变化特征

Fig.5 Variation of grain size components with depth in Harbin loess-paleosol

3.2 粒级—标准偏差分析

通过粒级—标准偏差法对哈尔滨黄土—古土壤288个粒度样品提取敏感粒级组分，得到粒级—标准偏差随不同粒级的变化情况(图6)。某一粒级所对应的标准偏差值越大，说明该粒级对应的粒度含量差异越大，越能敏感地反映气候环境变化[11]；反之，标准偏差值越小，则该粒级对环境变化越不敏感。哈尔滨黄土标准偏差峰值分别出现在23.8、57.4与405.2 μm，所对应的粒度组分范围分别为C1(23.68~27.21 μm)、C2 (54.41~62.5 μm)与C3 (378.93~435.28 μm)，这种典型的多峰分布表明沉积环境可能受到多种因素控制。然而值得注意的是，C3组分粒径较粗，仅在个别样品中出现，其含量较少(<1%)，标准偏差值接近于0，因此在本文中不作讨论。
图6 哈尔滨黄土粒级—标准偏差曲线

Fig.6 Standard deviation curve of Harbin loess

3.3 端元结果分析

3.3.1 Analysize结果分析

Analysize方法在哈尔滨黄土—古土壤的粒度端元分析结果表明(图7)，当端元数为3时，R2值已达到了0.991，并且角度偏差也小于5(θ=4.3)，此时已满足大部分粒级的拟合需要。当端元数量为4时，R2与θ较3个端元时改善幅度不大。在满足拟合优度情况下，根据选取最少端元的原则[29]，故选择3个端元(即EM1、EM2、EM3)是较为合理的。
图7 哈尔滨黄土—古土壤端元(a)线性相关与(b)角度偏差

Fig.7 Linear correlation (a) and angular deviation (b) of end members in Harbin loess-paleosol

在哈尔滨黄土—古土壤分离的3个粒度端元组分中(图8)，分布均接近对数正态分布，分选性由差变好。EM1众数粒径为7.81 μm，属于细粉砂组分，曲线分布宽平，粒度分布范围更广，峰值最低；EM2众数粒径为27.20 μm，属于中粉砂组分，粒度曲线分布范围较窄，峰态尖锐；EM3众数粒径为54.41 μm，属于粗粉砂组分，呈尖峰态，曲线分布范围最窄。
图8 Analysize方法：EM1、EM2、EM3粒度频率曲线

Fig.8 The Analysize method: EM1, EM2, and EM3 grain size frequency curves

3.3.2 BasEMMA结果分析

通过BasEMMA方法对哈尔滨黄土样品粒度进行端元分析，初始端元数量运行从2到5，然后计算出不同端元数下各粒级的R2和各粒级R2的平均值，R2越大，表明粒度数据被端元拟合的程度越高。结果表明(图9a)，端元数量为2时的各粒级R2均值为0.29；当端元数量为3时，各粒级R2均值为0.65，较端元数量为2时有了很大提升；当端元数量为4时，各粒级R2均值为0.71。使用BasEMMA方法确定端元数量时，R2>0.6~0.7即可满足拟合需要[24]。因此运用BasEMMA方法提取粒度端元，选择3个端元较为合理(即EMs1、EMs2、EMs3)。
图9 BasEMMA方法：(a)粒级R2和(b)端元粒度频率分布曲线

Fig.9 The BasEMMA method: (a) R2 of grain-size fractions; (b) Grain size frequency distribution curves

EMs1峰值为7.88 μm，其曲线分布较为宽平，曲线较宽，分选性差，曲线基本呈现对数正态分布；EMs2峰值为29.1 μm，部分样品存在微弱细颗粒次峰(0.86 μm)，整体分选性较好；EMs3峰值为54.41 μm，存在次峰为4.49 μm，曲线峰态尖锐，分选良好(图9b)，次峰细粉砂颗粒可能为粘附于粗颗粒表面搬运至沉积区。

3.3.3 BEMMA结果分析

通过BEMMA方法对哈尔滨黄土粒度数据进行端元分析，端元数量确定如马尔科夫链所示(图10a、10b)。BEMMA模型从初始猜测值5个端元开始运行，经过120次迭代后，端元收敛于3，因此可以认为荒山粒度样品由3个端元组成(即BEM1、BEM2、BEM3)。其中：BEM1呈双峰分布，主峰为54.41 μm，次峰为7.81 μm；BEM2峰值为27.2 μm；BEM3峰值为31.25 μm。BEM2与BEM3呈正偏态分布；BEM1、BEM2与BEM3曲线分布较宽平且分布范围较大，分选性差(图10c)。
图10 BEMMA方法：(a) 端元的MCMC运行次数；(b) 收敛结果；(c) 粒度频率分布曲线

Fig.10 The BEMMA method: (a) The number of MCMC run of end members; (b) The results of convergence; (c) Grain size frequency distribution curves

4 讨论

4.1 粒度端元法的差异性

同一沉积环境下沉积物粒度组成受到物源、传输动力等多种因素影响，在复杂沉积条件下运用粒度数据解释古环境变化时，敏感粒级组分具有更明确的环境意义[3]。粒级—标准偏差法可有效提取响应气候变化的敏感组分，端元分析可表示不同沉积动力条件信息，但基于不同算法的端元分析得到的端元数量以及粒度频率分布曲线会存在差异[29-30]。因此可使用标准偏差法提取响应气候环境变化的敏感组分，判断不同端元方法在哈尔滨黄土—古土壤研究中的适用性。
哈尔滨荒山黄土—古土壤粒度标准偏差结果表明，标准偏差峰值出现在C1 (23.68~27.21 μm)、C2(54.41~62.5 μm)组分，而Analysize方法与BasEMMA方法提取出的端元组分基本落在粒级—标准偏差分析法所提取的C1、C2对应的粒级范围之内：C1细粒组分与EM2、EMs2组分呈现显著正相关(R= 0.95和0.98；表1)；C2粗粒组分与EM3、EMs3组分呈现显著正相关关系(R=0.98和0.93；表1)。粒级—标准偏差法与端元分析法提取的敏感粒级基本相同，表明粒级—标准偏差法和端元分析法均可有效地划分哈尔滨荒山黄土—古土壤的粒度成分。粒级—标准偏差法没有在峰值中体现7.81 μm(EM1)的粒度组分，可能是由于该粒级组分含量变化相对稳定，数据离散程度小，对哈尔滨地区气候变化响应并不敏感，但它指示了哈尔滨黄土沉积物中的一种搬运动力，因此端元分析法在定量识别黄土粒度中有效的沉积动力具有优势[38]。
表1 不同粒级—敏感组分与粒度端元相关性分析

Tab.1 Correlation analysis between different grain size-sensitive components and grain size end members

EM2 EMs2 C1 EM3 EMs3 C2
EM2 1 EM3 1
EMs2 0.99** 1 EMs3 0.99** 1
C1 0.95** 0.98** 1 C2 0.98** 0.93** 1

注：**表示在0.01水平(双侧)上显著相关，EM2和EM3为Analysize方法分解结果，C1和C2为粒级—标准偏差法分解结果，EMs2和EMs3为BasEMMA方法分解结果。

通过进一步对比Analysize方法与BasEMMA方法的结果，发现二者在主峰分布情况上具有一致性，但通过观察粒度端元分布曲线，可以发现BasEMMA的结果中，EMs2与EMs3存在次峰(0.86 μm、4.49 μm)，这种多峰形态会使端元分布跨越的粒级范围较宽[21]，导致端元的次峰与其他端元的峰值重合，即EMs2与EMs3的次峰与EMs1主峰分布重合，但端元分解要保证在各端元分布不重合时，分解才算成功[21,39-40]。从Analysize方法分解的结果可以看出，端元频率曲线的分布范围较窄，峰态尖锐，各端元之间分布不同，说明Analysize的分解效果要优于BasEMMA。并且EMs2与EMs3的主峰频率低于Analysize方法分解的结果，表明Analysize的分解结果信号更强，分解更彻底[40]。
而BEMMA方法分离的结果中，BEM1呈现明显的双峰分布(7.81 μm、54.41 μm)，次峰(7.81 μm)显示较高的贡献率，但峰值为7.81 μm的组分却没有被单独分离出来；BEM2与BEM3的峰度(分别为27.2 μm和31.25 μm)差异相对较小，未能很好的区分沉积动力条件，因此BEMMA方法对哈尔滨黄土粒度端元分解效果并不理想。在Van Hateren等[25]的研究中，使用人工数据集对现有的端元算法进行比较，表明BEMMA方法容易产生次级模式，并认为这种次级模式可能是由以下两方面造成的：一是由于端元分解的数据是高度混合的，二是由不充分的分解引起的，即未能迭代至最优解时就停止了。尽管BEMMA方法对一些河湖相沉积物的粒度端元分解效果较好[37,41]，但对于哈尔滨黄土—古土壤粒度端元的分解效果却不明显。
综上，在哈尔滨黄土—古土壤的3种粒度端元方法对比中，Analysize方法分离的粒度曲线效果最好，呈对数正态分布，且分解更彻底；BasEMMA方法的分解结果中，EMs2与EMs3次峰与EMs1重合分布，端元分布跨越的粒级范围较宽，分解效果一般；而BEMMA方法的分解结果中，BEM2与BEM3峰度差异较小，不能很好地区分沉积动力条件，且BEM1未能将峰值为7.81 μm的组分分离出来，分解效果不理想。因此，Analysize方法在哈尔滨黄土—古土壤粒度端元提取中具有更好的适用性。上述分析也揭示了端元分析方法作为一种数学统计方法，不同的算法会导致结果存在差异，所以在具体研究中选择应慎重，需对比多种方法后选择最优方案。

4.2 粒度端元指示的环境意义

EM1(7.81 μm)主要是极细粉砂，含量变化在23.86%~76.77%。一般而言，黄土沉积物极细粒组分主要包括3种来源：其一为风力作用下搬运而沉降；其二是细粒成分也可以以聚集体的形式迁移或附着在较粗颗粒的表面[42]；其三，粒径小于2 μm的粘土成分与风化和成壤作用有关[43]。首先粒径范围在2~10 μm的极细粉砂很少受到风化的影响[44]，因此可以排除风化与成壤作用。其次，EM1与Mz呈负相关关系(R=-0.42；表2)，而在风成沉积物中，Mz可作为风力作用大小的代用指标[29]，因此我们认为EM1对风力强度变化不敏感，故附着或聚集说法并不足以解释EM1的搬运形式。根据大气动力学分析认为[4]，粒径范围在2~16 μm颗粒一旦被风吹起后，可在高空中长期悬浮，搬运至下风区，通过分解中国黄土高原的黄土粒度记录，将此粒度分量归因于“背景粉尘”[45]，即无论风尘系统如何控制粉尘输送，均可为大气粉尘提供稳定的背景值。哈尔滨黄土EM1组分粒度分布范围最广，分选较差，且在冰期—间冰期的时间尺度没有随时间发生显著变化(图11a)，进一步证实了其为背景粉尘。
表2 哈尔滨黄土—古土壤各端元组分、Mz及>63 μm组分相关性分析

Tab.2 Correlation analysis of end-member components, Mz, and > 63 μm components of Harbin loess-paleosol

EM1 EM2 EM3 Mz >63 μm
EM1 1
EM2 -0.57** 1
EM3 -0.09** -0.77** 1
Mz -0.42** -0.48** 0.92** 1
>63 μm -0.07** -0.74** 0.96** 0.93** 1

注：**表示在0.01水平(双侧)上显著相关。

图11 哈尔滨黄土—古土壤粒度端元变化及综合对比

注：a为EM1端元组分，b为EM2端元组分，c为EM3端元组分，d为北大西洋深海氧同位素LR04δ18O[56]，e为北太平洋风尘的质量累积率(MAR)[57]，f为哈尔滨黄土>63 μm组分，g为赤峰黄土>63 μm组分[47]，h为靖边黄土(JB)>63 μm组分[58]，i为北京矾山黄土(FS)>63 μm组分[47]，j为65°N夏季太阳辐射量[61]。

Fig.11 End-member change of loess-paleosol grain size in Harbin and comprehensive comparison

EM2(27.2 μm)主要是细粉砂组分，含量变化在0~63.5%之间。粒径在22~31 μm的粉尘可通过中远距离悬移搬运而来[46]。在Sun等[14]研究中，发现黄土高原的大部分地区，在冰期黄土层近源粗粒组分(16~32 μm)含量增多，而间冰期古土壤中的细组分含量增加。在本文中我们发现，较高含量的EM2组分大多出现在古土壤层，这与黄土高原研究中的冰期近源短距离迁移的解释相反。>63 μm粒度组分通常被认为是在强风条件下近源搬运堆积的产物[47-48]，而哈尔滨黄土中的EM2与之呈显著负相关(R=-0.74；表2)，表明EM2不是近源短距离迁移的产物。此外，EM2和EM3显著负相关(R=-0.77；表2)，表明EM2与EM3(短距离悬移或跃移，指示冬季风信号；见下文)是截然不同的两种传输机制(图11b、11c)，进一步证明EM2是一种来源较远的产物。哈尔滨地区春、夏季受到蒙古低压影响，使低空西风与中纬度东亚夏季风在此位置交汇，形成强烈而频繁的西南风[49-50]。哈尔滨位于科尔沁沙地与浑善达克沙地下风向地区，沙地东部边缘地区与哈尔滨地区直线距离仅296 km，通过前人对哈尔滨物源研究表明，春、夏季粉尘物质主要来自西南方向[51-52]，因此，EM2组分可以从较远源地输送至哈尔滨地区。综上，我们认为EM2组分代表在西南风强度影响下，从中远距离搬运的细粉砂组分，故其可以指示西南风的强度。前人通过对东亚夏季风边缘区的坝上高原进行粒度分析结果显示，众数粒径为24.1 μm的组分指示东亚夏季风对风成沉积物的风化、沉积作用[53]，通过对比哈尔滨5月降尘样品粒度频率曲线与EM2组分频率曲线(图12)，发现二者基本吻合[54]，说明EM2指示的西南风作为哈尔滨地区间冰期夏季风的主导风向[50]，可将细粉砂组分输送至哈尔滨地区，因此，EM2组分可作为哈尔滨地区夏季风替代性指标。
图12 哈尔滨地区5月降尘样品粒度与EM2组分频率分布曲线[54]

Fig.12 Harbin dust sample grain size and EM2 frequency distribution curves in May[54]

EM3(54.41 μm)属于粗粉砂组分，通过强风进行短距离运输[4]。普遍认为，黄土中砂粒组分(>63 μm)是在冬季风或沙尘暴期间，通过近地面短距离悬移或跃移方式迁移，主要反映了近源沉积特征[46]。Prins等[55]研究认为>40 μm的组分为近源悬移搬运，指示了冬季风强度变化。哈尔滨黄土EM3组分与Mz和>63 μm部分显著正相关(R=0.92和0.96；表2)并在黄土层中呈现较高含量(图11c)，且EM3组分粒度频率曲线与EM2相比，分布更窄，峰态高且分选性好，表明EM3组分搬运的高度与搬运距离更加有限。哈尔滨距离松嫩沙地较近，冬季受到来源于蒙古—西伯利亚高压的强劲西北风影响，松嫩沙地可为哈尔滨黄土提供粗粉砂物质[51]。因此，我们认为EM3组分是在较强的冬季风驱动下，短距离悬移或跃移所搬运的粉尘物质，指示哈尔滨冬季风信号。

4.3 哈尔滨黄土粒度端元指示的470 ka以来东亚季风变化

基于上述分析，依据Analysize方法提取的哈尔滨黄土—古土壤3个粒度端元组分变化特征，探讨中更新世以来哈尔滨地区气候环境变化。通过分析哈尔滨黄土—古土壤EM2与EM3含量变化特征，发现以250 ka为界，上下地层表现出不同的变化趋势(图11b、11c)。在250 ka之前，EM3含量呈现显著的波动增加趋势，表明哈尔滨地区冬季风显著增强，其气候呈现逐渐变冷变干的趋势。在L4(344 ka)与L3(256 ka)时期EM3组分含量达到峰值，表明在344 ka和256 ka存在两次显著的冬季风增强事件；EM2则呈现与EM3完全相反的变化特征，其端元含量整体偏低，在344 ka、305 ka、253 ka左右，EM2组分含量<5%，指示了夏季风整体呈现偏弱的状态，这与EM3揭示出的冬季风增强是相符的。
综合哈尔滨黄土—古土壤250 ka之前EM3组分变化特征(图11c)、深海氧同位素[56]记录的全球冰量变化(图11d)与MAR[57]代表的亚洲内陆粉尘输送量(图11e)，发现哈尔滨地区在256 ka(L3)与344 ka(L4)出现的冷干事件与MAR记录的干旱期相一致，且在冰期—间冰期旋回上高度耦合：在冰期，随着东亚冬季风增强，EM3组分含量显著增加，间冰期与之相反，说明该时期哈尔滨地区季风的变化主要受到全球冰量的控制。这种干旱化特征在邻区的赤峰黄土(图11g)、靖边黄土(图11h)、矾山黄土(图11i)中也有所记录[47,58]，特别是在300 ka前后，邻区存在冬季风显著增强导致的干旱化事件，但并没有明显记录到344 ka这一时期的干旱现象。导致这一现象可能是由于哈尔滨位于中国北部高纬度的季风边缘地区，与靖边、赤峰等地区相比，纬度更高。随着北半球高纬冰量扩张，导致极地冷锋向南迁移和西伯利亚高压影响增强[59]，使得高纬度的哈尔滨地区响应冰量扩张所导致的气候变冷变干的反应更加敏感。
在250 ka以后，哈尔滨地区气候环境发生转变，EM2细粒组分含量呈显著增加趋势，平均含量34.2%(图11b)；而EM3组分呈现逐渐下降趋势，平均含量为17.1%(图11c)。EM2与EM3组分整体特征揭示出哈尔滨地区在250 ka以后夏季风逐渐增强，气候逐渐变暖湿的宏观特征。洛川地区黄土磁化率等记录也显示了248 ka以来气候开始逐渐变暖[60]，这与本文的认识是相符的。
在250 ka之后，哈尔滨黄土—古土壤粒度端元特征与深海氧同位素指示的冰期—间冰期旋回变化没有明显对应关系。通过进一步与65°N太阳辐射量曲线对比[61](图11j)，我们认为250 ka以后的解耦现象与高纬太阳辐射的变化有关，太阳辐射的波动变化对区域气候产生了显著的影响，导致季风强度的变化，进而影响了粉尘物源。
物源研究表明，哈尔滨黄土沉积物是近源与远源粉尘沉积混合作用的结果，在250 ka前后，哈尔滨黄土物源发生明显转变[51]。250 ka以前，冰期受北半球高纬度地区冰面覆盖率扩张的影响，西伯利亚—蒙古高压加强并导致西北风盛行，较强的风力将更多的粗颗粒粉尘物质自上风向松嫩沙地搬运至哈尔滨，甚至较远距离的呼伦贝尔沙地也提供了部分的粉尘物质；而在间冰期，在低空西风与东亚夏季风共同作用下，西南风为哈尔滨地区的主导风向，科尔沁沙地与浑善达克沙地粉尘在西南风作用下输送至下风向的哈尔滨地区[62-63]。
而250 ka之后，随着北半球夏季太阳辐射的增强，东亚夏季风向北移动，使得哈尔滨地区西南风增强。已有研究表明，高纬地区夏季接受的太阳辐射增多将导致夏季气温升高，不利于西伯利亚上空冷空气的储存，缩短了冷气团的存在时间，进而造成西伯利亚高压强度的削弱[64-65]。在250 ka之后，夏季太阳辐射波动明显增强，使哈尔滨地区冬季风强度削弱，上风向地区的粉尘输送减少。前人对哈尔滨黄土元素地球化学的物源指纹识别工作表明，在250 ka之后，哈尔滨地区来自西北方向的物源区(松嫩沙地西北部与呼伦贝尔沙地)粉尘贡献明显减弱[63]，且西北方向物源区地表裸露面积少，植被覆盖度较高，一定程度上阻碍了西北方向的粉尘输送；而哈尔滨地区西南方向地势平坦宽阔，植被覆盖较少，更有利于粉尘的传输[62]。此外，250 ka以后，哈尔滨地区气候呈现逐渐变暖变湿的宏观特征，且松嫩沙地范围收缩[33]，进一步导致近源粉尘贡献的减少。
综上，哈尔滨地区250 ka之后，高纬夏季接受太阳辐射增强，使东亚冬季风强度减弱，西北方向物源区粉尘贡献减少以及松嫩沙地范围收缩，导致黄土粒度端元没有表现出明显冰期—间冰期旋回特征。
在250 ka以后，通过对比邻区黄土粒度中砂粒(>63 μm)组分，发现邻区黄土记录在200 ka、125 ka、50 ka左右，出现>63 μm组分含量增多的现象，但在哈尔滨黄土>63 μm组分中这一现象并不明显。前人研究表明，>63 μm粒级组分可以很好地指示沙漠范围的进退[66]。赤峰、靖边等地紧邻沙漠边缘(浑善达克沙漠与毛乌素沙漠)，沙漠规模较大，在地质历史时期有过若干次沙进和沙退[47,58,66]，且地表环境脆弱，植被覆盖少，因此>63 μm组分含量在该区存在明显变化。而哈尔滨地区在250 ka以后，气候逐渐变暖变湿，随着夏季风逐渐增强，降水增多，加之中高纬之间温度梯度差异变小，抑制了高纬气旋的南下，风沙活动减弱，松嫩沙地范围缩小，近源区地表裸露面积少，植被覆盖度较高，使哈尔滨黄土中>63 μm组分含量在250 ka之后变化不明显。
在250 ka后，哈尔滨地区在宏观暖湿的气候背景下，也叠加着次一级的气候波动，这其中比较显著的是L1前后EM3含量变化出现转折、呈现增长趋势。本文推测这可能与末次冰期阶段，哈尔滨地区经历了明显的降温有关，这也有待未来进行短时间尺度上高分辨率研究。

5 结论

本文在综合对比不同粒度端元分析方法的基础上，结合粒级—标准偏差法，综合评估不同粒度端元分析方法在哈尔滨黄土—古土壤研究中的适用性，明确其环境意义，并结合深海氧同位素、MAR与65°N太阳辐射量，探讨哈尔滨地区中更新世以来气候变化，得到如下结论：
(1) 哈尔滨黄土—古土壤3种粒度端元对比表明，Analysize分离的粒度分布曲线峰型较好，呈对数正态分布，拟合精度更高；BasEMMA与BEMMA未能彻底地分解哈尔滨黄土—古土壤粒度端元。Analysize方法在哈尔滨黄土—古土壤粒度端元提取中具有较好的适用性。粒度端元分析方法作为一种数学统计方法，其不同的算法结果存在差异，在具体研究中选择应慎重，需对比多种方法后选择最优方案。
(2) 在Analysize方法提取的3个端元组分中，EM1(7.81 μm)组分为大气背景粉尘；EM2(27.2 μm)为较远源粉尘的贡献，代表哈尔滨地区夏季风信号；EM3(54.41 μm)为近源输入，指示哈尔滨地区冬季风强度。
(3) 250 ka之前，哈尔滨地区冬季风占主导，且表现出明显的冰期—间冰期旋回特征，高纬冰量变化是控制该时期气候变化的主要因素；而250 ka之后，本区气候呈现逐渐变暖湿的宏观特征，北半球高纬夏季接受太阳辐射增强，使东亚冬季风减弱，西北方向物源区粉尘贡献减少以及松嫩沙地范围收缩，是导致黄土粒度端元在冰期—间冰期旋回上出现解耦现象的主要原因。

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